La tendencia de las precipitaciones aumenta la contribución de la deposición reducida de nitrógeno seco

Oct 25, 2023

npj Clima y ciencia atmosférica volumen 6, Número de artículo: 62 (2023) Citar este artículo

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Dada la nivelación de las emisiones de nitrógeno oxidado en todo el mundo, la deposición atmosférica de nitrógeno reducido (NHx = NH3 + NH4+) se ha vuelto progresivamente crítica, especialmente la deposición seca, que presenta grandes amenazas para el crecimiento de las plantas. Una combinación de datos de deposición histórica de NHx húmedo medido y NHx seco modelado en China sugiere que la deposición de NHx seco ha aumentado sustancialmente (4,50 % año−1, p < 0,05) desde 1980. Aquí, los resultados del modelo de transporte químico (WRF-EMEP) indican que la variación en las emisiones de NH3 no es un factor dominante que da como resultado las tendencias continuamente crecientes de la deposición seca de NHx, mientras que las tendencias inducidas por el cambio climático en los patrones de precipitación con lluvia ligera menos frecuente y eventos de lluvia consecutivos más frecuentes (con ≥2 días lluviosos consecutivos) contribuyen al aumento de la deposición seca de NHx. Esto continuará cambiando la deposición de NHx de forma húmeda a seca a una tasa de 0,12 y 0,23 % año−1 (p < 0,05) durante el período 2030–2100 en China bajo los escenarios RCP4.5 y RCP8.5, respectivamente. Un análisis más detallado para América del Norte y Europa demuestra resultados similares a los de China, con un aumento constante en la contribución de la deposición seca de NHx impulsada por los cambios en los patrones de precipitación de ~30 % a ~35 %. Nuestros hallazgos, por lo tanto, revelan que el cambio en los patrones de precipitación tiene una influencia creciente en el cambio de la deposición de NHx de forma húmeda a seca en el hemisferio norte y resalta la necesidad de cambiar de estrategias de control basadas en la deposición total de NHx a controles de emisión de NH3 más estrictos. apuntando a la deposición seca de NHx para mitigar los posibles impactos ecológicos negativos.

La deposición de nitrógeno, un componente importante del ciclo global del nitrógeno, se ha duplicado en los últimos 100 años en todo el mundo1 y en un 60 % entre 1980 y 2010 en China2, como resultado de las emisiones de nitrógeno reactivo asociadas con la rápida expansión de la agricultura y el aumento de la quema de combustibles fósiles3 . Estas especies de nitrógeno reactivo incluyen compuestos reducidos (NHx = NH3 + NH4+) y oxidados (NOy = NOx (NO + NO2) + sus productos de oxidación). Dadas las continuas reducciones en las emisiones de NOx, la deposición de NHx se ha vuelto cada vez más importante, y actualmente su contribución alcanza el 60-85% de la deposición total de nitrógeno en los Estados Unidos y Europa4,5,6. La deposición mejorada de NHx es favorable para la producción de cultivos y el crecimiento de las plantas en regiones con limitaciones de nitrógeno7, mientras que la deposición excesiva de NHx causa un mayor daño a los ecosistemas sensibles al nitrógeno, incluida la pérdida de biodiversidad global y la eutrofización, en comparación con la deposición de NOy8.

La remoción de NHx de la atmósfera puede ocurrir por procesos secos o húmedos1,9,10. La deposición húmeda ocurre principalmente a través del barrido por lluvia, aguanieve, niebla, nieve y granizo2,11, mientras que la deposición seca ocurre por transferencia turbulenta vertical a la superficie de la tierra8,9. La deposición seca de NHx (a menudo dominada por NH3 gaseoso) es un proceso continuo que impulsa el cambio en la composición de especies de plantas y reduce la cobertura y diversidad de especies mucho más rápido, e impone mayores amenazas al crecimiento de las plantas en comparación con la misma unidad de deposición húmeda de NHx12,13. Estudios previos han caracterizado la variación espaciotemporal y los efectos ecológicos de la deposición de NHx; sin embargo, el enfoque principal de estos estudios ha sido la deposición húmeda de NHx porque es relativamente fácil de medir en las redes existentes2,11, mientras que la deposición seca de NHx a largo plazo y a gran escala ha sido menos estudiada debido a la dificultad técnica para medir directamente y monitorear la deposición seca. Se ha informado que la deposición seca de NHx ha sido un componente crítico de la deposición total de NHx en los últimos años14,15. Sobre la base de una combinación de deposición húmeda de NHx basada en mediciones históricas y datos de deposición seca de NHx basados ​​en modelos, Yu et al.16 sugirieron que ha habido un cambio en las contribuciones relativas de la deposición húmeda y seca a la deposición total de NHx en China desde 1980 a 2015; la deposición húmeda dominaba previamente la deposición total de NHx, pero la proporción modelada de deposición seca a húmeda de NHx (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\)) gradualmente aumentó de 1980 a 2015, hasta el punto en que la deposición húmeda y seca ahora tienen una contribución aproximadamente igual a la deposición total de NHx (Fig. 1). Por lo tanto, existe una necesidad urgente de comprender mejor por qué la deposición seca de NHx y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) han aumentado en China durante el últimas décadas según la deposición modelada, especialmente cuando las emisiones de NH3 se han mantenido estables desde 200516.

a Flujo de deposición (kg N ha−1 año−1) y la relación entre la deposición de NHx seco y húmedo (\({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})} \)). b Emisiones antropogénicas de SO2, NOx y NH3 (Tg año−1) (datos obtenidos de Yu et al.16); los círculos representan la deposición seca modelada promedio, la deposición húmeda medida, la deposición total (seca + húmeda) y las emisiones para un período de tiempo dado; las líneas discontinuas son un ajuste lineal a los puntos; las barras grises son \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) y se trazan en el eje de la derecha; las barras de error indican la desviación estándar (sd).

Los principales factores que controlan la variación de la deposición de NHx incluyen las emisiones, la meteorología y la cobertura terrestre9,17,18. Los modelos de transporte químico (CTM) se han utilizado ampliamente para investigar el impacto relativo de estos factores en la deposición de nitrógeno. Los resultados sugieren que las tendencias a largo plazo de la deposición de NHx dependen en gran medida de las emisiones y la meteorología a escala regional y mundial, mientras que el uso y la cobertura del suelo son importantes para la distribución espacial de la deposición de NHx19,20,21,22. Específicamente, las variaciones en las variables meteorológicas (p. ej., precipitación, temperatura del aire en la superficie, velocidad del viento, radiación solar y estabilidad atmosférica) impulsadas por el cambio climático global están estrechamente relacionadas con la partición de la deposición seca y húmeda de NHx, aunque solo juegan un papel menor. (menos del 20%) para controlar las tendencias a largo plazo de la deposición total de nitrógeno19,20,21,22. La precipitación, en particular, controla la partición de la deposición de NHx seca y húmeda debido a su papel en el proceso de barrido húmedo. Independientemente de la importancia de la cantidad de precipitación en la partición de la deposición seca y húmeda de NHx18,23, las cantidades de precipitación anual regional y mundial no han mostrado una tendencia estadísticamente significativa en las últimas décadas24 y, en consecuencia, no pueden explicar la variación a escala decenal de la partición modelada de depósito seco y húmedo de NHx. Sin embargo, los patrones de precipitación (p. ej., ocurrencia, intensidad y duración) han cambiado significativamente en todo el mundo. Específicamente, los eventos de lluvia consecutivos y extremos se han intensificado en los últimos 100 años25,26 y se prevé que se intensifiquen aún más en el futuro en todo el mundo27,28. El cambio en los patrones de precipitación se puede atribuir principalmente al aumento de la humedad en la atmósfera debido al calentamiento global y la persistente baja presión debido a la ralentización de la circulación atmosférica29,30. Sin embargo, la influencia de los cambios en los patrones de precipitación en la partición de la deposición seca y húmeda de NHx sigue siendo poco conocida19,20,23,31,32,33.

En este trabajo, abordamos las siguientes preguntas: ¿cómo contribuyen las variaciones en los patrones de precipitación inducidos por el cambio climático al aumento continuo de la deposición seca de NHx y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {seco/húmedo}})}\) en China15 ? ¿La importancia de los patrones de precipitación inducidos por el cambio climático para la partición de la deposición seca y húmeda de NHx es específica de China, o es un fenómeno ubicuo que también ocurre en otras regiones del mundo? Primero establecemos una relación de respuesta lineal de emisión-deposición basada en simulaciones CTM (WRF-EMEP) para estimar la contribución de la variación de la emisión del precursor al cambio en la deposición seca de NHx y \({R}_{{\rm{NH}}x ({\rm{seco/húmedo}})}\). El cambio en la deposición seca de NHx y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\), que no puede explicarse por las emisiones de precursores, sugiere el efecto de la variabilidad interdecenal de los patrones de precipitación impulsados ​​por el cambio climático. Exploramos más a fondo el impacto potencial del cambio climático futuro en la partición de la deposición de NHx seco y húmedo al basarnos en ecuaciones de predicción establecidas a través de datos históricos y datos pronosticados en dos escenarios de cambio climático futuro, trayectoria de concentración representativa (RCP) 4.5 y 8.5, para el período de 2030-2100. Finalmente, ampliamos nuestro análisis para incluir los Estados Unidos (EE. UU.) y Europa, los otros dos puntos críticos de deposición de NHx, para evaluar la universalidad de la creciente importancia de la deposición seca de NHx. El propósito de este estudio es avanzar en nuestra comprensión de la partición de la deposición seca y húmeda de NHx impulsada por el cambio climático global hasta la fecha y en el futuro, lo que tendrá implicaciones importantes para evaluar los impactos ecológicos y formular políticas para reducir las emisiones de NH3 frente a del cambio climático.

Los datos históricos de deposición de NHx basados ​​en una combinación de deposición húmeda de NHx medida y deposición seca modelada de NHx15 (consulte la sección "Métodos" para obtener información detallada sobre las fuentes de datos y la metodología) para el período de 1980 a 2015 indican que la deposición total de NHx en China aumentó considerablemente a razón de 0,188 kg N ha−1 año−2 (1,77 % año−1, p < 0,05) antes de 2005 y mostró una ligera tendencia a la baja (0,112 kg N ha−1 año−2, 0,80 % año−1) después 2005 (Figura 1). En promedio, la deposición total de NHx se estimó en 12,7 ± 1,1 kg N ha−1 año−1 en China entre 1980 y 2015. En general, la variación en la deposición total de NHx fue consistente y estuvo en línea con las tendencias de las emisiones de NH3, con se observó una correlación positiva significativa entre ellos (r = 0,95, p < 0,05).

Con respecto a las formas de deposición de NHx, la variación en la deposición húmeda de NHx fue consistente con la deposición total de NHx, pero la tasa de crecimiento de la deposición húmeda de NHx (0,055 kg N ha−1 año−2, 0,74 % año−1) fue inferior a la de la deposición total de NHx antes de 2005, mientras que la tasa de disminución correspondiente (0,258 kg N ha−1 año−2, 3,07 % año−1) fue relativamente mayor después de 2005. Por el contrario, la deposición seca de NHx modelada aumentó durante el estudio período, a razón de 0,143 kg N ha−1 año−2 (4,50 % año−1, p < 0,05), lo que lleva a una tendencia ascendente para \({R}_{{\rm{NH}}x( {\rm{seco/húmedo}})}\) (proporción de depósito de NHx seco a húmedo) a una tasa de 0,026 por año (6,21 % año−1, p < 0,05). Estos resultados indican un cambio en las contribuciones relativas de la deposición húmeda y seca a la deposición total de NHx, con \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo})}\) aumentando de 0,42 (década de 1980) a 1,20 (década de 2010), lo que implica que China ha pasado de tener la deposición húmeda como el principal contribuyente a la deposición total de NHx a tener una deposición de NHx seca y húmeda aproximadamente igual durante las últimas dos décadas.

El flujo de deposición seca se calcula como el producto de la concentración ambiental y la velocidad de deposición vertical (\({V}_{d}\))5 (consulte la información detallada en la Nota complementaria 1); la concentración ambiental depende en gran medida de las emisiones de precursores, mientras que \({V}_{d}\) depende en gran medida de las condiciones meteorológicas, las características de la superficie y el régimen de contaminación34,35,36. La parametrización de \({V}_{d}\) gaseoso utiliza un enfoque de resistencia análogo a la ley de Ohm en circuitos eléctricos34,35,36 (consulte la información detallada en la Nota complementaria 1). La resistencia incluye la resistencia aerodinámica (\({R}_{a}\)), la resistencia de la subcapa cuasi-laminar (\({R}_{b}\)) y la resistencia del dosel (\({R}_{c} \)), entre los cuales, \({R}_{c}\) es generalmente el más dinámico y difícil de estimar37,38,39,40. Además, \({R}_{c}\) es dominante en el proceso de deposición, ya que suele ser la de mayor magnitud entre las tres resistencias40. La resistencia no estomática (\({R}_{{ns}}\)) es uno de los términos más importantes de \({R}_{c}\) para el NH3 gaseoso \({V}_{d} \) ya que la captación no estomática es la vía dominante para el NH337,38 gaseoso altamente soluble en agua. \({R}_{{ns}}\), está influenciado principalmente por la temperatura de la superficie, la humedad relativa y la presencia de otras sustancias traza (es decir, SO2 y NH3)38,39. De acuerdo con el trabajo de Simpson et al.39, en este estudio se calculó \({R}_{{ns}}\) (véanse las ecuaciones complementarias (3 y 4)). La resistencia estomática, \({R}_{{ns}}\), no cambió significativamente durante el período de estudio (Figura 1 complementaria), aunque la temperatura de la superficie (Figura 2 complementaria) y las emisiones de precursores (Figura 1b) cambiaron sustancialmente en las últimas décadas. Evidencia adicional provista por el modelo WRF-EMEP también reveló que el promedio anual \({V}_{d}\) para el NH3 gaseoso y el NH4+ en partículas no tuvo un cambio evidente entre 2010 y 2017 (Figura 3 complementaria, ver información detallada en Nota complementaria 5). Los resultados sugieren que \({V}_{d}\) afectado por las emisiones antropogénicas y la meteorología no fue responsable de la partición de la deposición seca y húmeda de NHx.

Entre las emisiones de precursores, las emisiones de NH3 son el factor principal que determina la magnitud y las tendencias de la deposición de NHx. Por otro lado, las emisiones de los gases ácidos SO2 y NOx pueden afectar el equilibrio entre el NH3 gaseoso y el NH4+ particulado a través de la variación de la acidez del aerosol. La variación en la acidez del aerosol puede, a su vez, influir en la partición de la deposición de NHx seca y húmeda11,14. Para cuantificar la contribución de las variaciones en las emisiones de precursores al cambio en la deposición de NHx seco modelado y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\), primero establecemos una relación de respuesta lineal de emisión-deposición basada en simulaciones CTM (WRF-EMEP) (consulte la sección "Métodos" para obtener información detallada). Como resultado, estimamos que los cambios en las cantidades de emisión de precursores durante 1985–2015, con valores de +5.4 (+73 % año−1), +10.3 (+62 % año−1) y +13.2 (298 % año−1) −1) Tg año−1 para NH3, SO2 y NOx, respectivamente, dieron como resultado cambios de +1,00 kg N ha−1 año−1 y +0,03 para la variación en la deposición de NHx seca modelada (ΔDry) y \({ R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) (Relación Δ), respectivamente. Para resumir, los cambios en las emisiones de precursores explicaron el 26 % del aumento en la deposición de NHx seco modelado y el 4 % del aumento en el \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo} })}\), con una variación general de +3,85 kg N ha−1 año−1 y +0,78 para ΔDry y ΔRatio, respectivamente, lo que sugiere que la variación en las emisiones antropogénicas no es un factor dominante que afecta la partición de NHx seco y húmedo deposición desde la perspectiva de las tendencias a largo plazo. Este hallazgo también es confirmado por el análisis espacial de la deposición de NHx (Fig. 4 complementaria) y las emisiones antropogénicas (Fig. 5 complementaria), que corroboran el hallazgo del análisis temporal de que la variación en la emisión antropogénica no es un factor dominante que afecta la partición de deposición seca y húmeda de NHx (Nota complementaria 3).

Es ampliamente aceptado que la cantidad de precipitación es el factor meteorológico más importante que afecta la magnitud del flujo de deposición de NHx18,41. Sin embargo, no ha habido una variación significativa en la cantidad de precipitación acumulada anual a largo plazo en China durante las últimas décadas, con un valor promedio de 1009–1047 mm año−1 (Figura complementaria 6a). Además, no ha habido una correlación estadísticamente significativa entre la cantidad de precipitación y la deposición de NHx seco modelado, \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo})}\), lo que sugiere que la variabilidad interdecadal en la cantidad de precipitación no es suficiente para explicar las tendencias ascendentes en la deposición de NHx seca modelada y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) . Sin embargo, los patrones de precipitación (p. ej., intensidad y duración) han cambiado significativamente en todo el mundo a pesar de la estabilidad de las cantidades de precipitación. Para caracterizar cuantitativamente la intensidad de la lluvia y la duración del evento de lluvia, la intensidad de la lluvia se clasificó como lluvia ligera (0,1–10 mm d−1) y lluvia moderada o superior (≥10 mm d−1). Con base en la duración de la lluvia, un evento de lluvia se clasificó como un evento de lluvia consecutivo (con dos o más días lluviosos consecutivos) o un evento de lluvia único.

Como se muestra en la figura complementaria 6b, c, la frecuencia de lluvia ligera disminuyó significativamente, mientras que se observaron tendencias ascendentes para eventos de lluvia consecutivos en China durante 1985-2015 bajo el efecto del cambio climático. Además, la frecuencia de lluvia ligera se correlacionó negativamente con la deposición de NHx seca modelada (r = −0.73) y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})} \) (r = −0.90), y la ocurrencia de eventos de lluvia consecutivos se correlacionó positivamente con la deposición seca de NHx modelada (r = 0.55) y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm {seco/húmedo}})}\) (r = 0,70), lo que indica que la intensidad de la lluvia y la duración del evento de lluvia pueden ser responsables de las tendencias ascendentes en la deposición seca de NHx modelada y \({R}_{{\rm{NH} }x({\rm{seco/húmedo}})}\) en China.

Estudios previos han revelado que debido al cambio climático global, la variación en los patrones de precipitación juega un papel más importante que la cantidad de lluvia en la remoción de contaminantes del aire42,43. En cuanto a la intensidad de la lluvia, se ha demostrado teórica y empíricamente que la concentración de contaminantes en el agua de lluvia tiene una correlación negativa con la intensidad de la lluvia y que la lluvia ligera es la más eficaz para eliminar los contaminantes solubles en agua a través de procesos de barrido debajo de las nubes44,45,46, 47,48,49. Wang et al.50 demostraron además que el barrido húmedo de aerosoles a escala global está predominantemente limitado por lluvias ligeras y que la magnitud del barrido varía aproximadamente exponencialmente con la intensidad de la precipitación. Para verificar la relación entre la eliminación húmeda de NH4+ y la intensidad de la lluvia, se analizó la concentración de NH4+ en la lluvia y la intensidad de la lluvia con datos de China, EE. UU. y Europa. Los resultados mostraron una relación exponencial entre los dos parámetros, con valores de r-cuadrado superiores a 0,80 y valores de p inferiores a 0,001 (Figura 7 complementaria, consulte la Nota complementaria 2.1 para conocer las fuentes de datos), lo que proporciona evidencia adicional de que la lluvia ligera tiene una mayor capacidad de lavado para NH4+ a nivel mundial. Con respecto a la duración de los eventos de lluvia, la cantidad de NH4+ eliminada de la atmósfera por eventos de lluvia consecutivos es menor que la cantidad equivalente de eventos de lluvia no consecutivos. Esto se debe a que a medida que continúa un evento de lluvia, se elimina menos contenido de NHx de la atmósfera debido a la menor cantidad de NH3 disponible en la atmósfera. El NH3 está menos disponible debido a las emisiones de NH3 suprimidas durante el proceso de lluvia y menos NH3 acumulado debido al lavado en el período de tiempo anterior51. Como ejemplo, la dinámica de las concentraciones de NH4+ registradas durante dos eventos de lluvia consecutivos el 11 de abril de 2009 en Guiyang, China, reveló que el NH4+ se eliminaba rápidamente al comienzo de cada evento de precipitación, seguido de un nivel relativamente bajo de eliminación hasta el final. final del evento41 (Fig. 8 complementaria).

Con el fin de caracterizar el efecto inducido por el patrón de precipitación sobre la remoción húmeda debajo de las nubes del contenido de NHx con la co-influencia de la intensidad de la lluvia y la duración del evento de lluvia, hemos definido un nuevo indicador, el índice de barrido de precipitación (PSI), en este estudiar. El PSI se calcula de la siguiente manera:

Donde LR representa la frecuencia de días con lluvia ligera cada año y CR representa la ocurrencia de eventos de lluvia consecutivos cada año. PSI es, por lo tanto, un indicador adimensional. Un valor más bajo de PSI sugiere que las lluvias menos frecuentes pero cada vez más intensas son menos eficientes para "limpiar" la atmósfera de NH3 gaseoso y partículas de NH4+. Esto implica que queda más NHx en la atmósfera para la deposición seca por difusión turbulenta a la vegetación y otras superficies. Este indicador, a pesar de no tener un significado físico específico, proporciona una forma sencilla de reflejar la correlación negativa entre LR y la deposición seca de NHx y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo }})}\), así como la correlación positiva entre CR y la deposición seca de NHx y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\), y representa de manera integral el efecto contrastante de LR y CR en la eliminación húmeda de NHx debajo de las nubes.

Se encontró una tendencia negativa general para PSI en China durante 1980-2015 (Fig. 2). Se encontraron correlaciones negativas entre PSI y la deposición de NHx seca modelada (r = −0,79), así como \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\ ) (r = −0,63), lo que indica que la variación en los patrones de precipitación inducidos por el cambio climático favorece un cambio en la deposición de NHx de la forma húmeda a la seca. El análisis espacial de la deposición de NHx (Fig. 4 complementaria) y los patrones de precipitación (Fig. 9 complementaria) en China confirmaron además que los patrones cambiantes de precipitación contribuyeron al aumento de la deposición seca de NHx en China (Nota complementaria 3). Nuestro hallazgo está respaldado por estudios realizados en los EE. UU., que también revelaron que la mayoría de los aumentos en la concentración ambiental de NH3 son una manifestación del cambio climático52,53.

El PSI pronosticado se calculó utilizando los parámetros meteorológicos de los dos escenarios globales de cambio climático futuro RCP 4.5 y RCP 8.5. Las barras de error indican 1/3 de desviación estándar (sd).

A medida que se acelera el cambio climático global, se espera que en el futuro continúe la partición de la deposición seca y húmeda de NHx impulsada por cambios en el patrón de precipitación. Los resultados de los dos escenarios climáticos globales futuros (RCP4.5 y RCP8.5) muestran que se esperan lluvias ligeras menos frecuentes y más eventos de lluvia consecutivos para el período 2030-2100 (Figura complementaria 6b, c). Por lo tanto, el PSI continuará disminuyendo en el futuro (Fig. 2), lo que implica que más NHx permanece en la atmósfera y posteriormente puede eliminarse de la atmósfera mediante procesos de deposición seca. Se proyectan reducciones adicionales en las emisiones antropogénicas de SO2 y NOx, y un aumento constante en las emisiones de NH3, de 2030 a 2100 bajo estos escenarios climáticos globales (Figura complementaria 10). Por lo tanto, el \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\), en función del índice de emisión (EI) y PSI (ver información detallada en la Nota complementaria 6), seguirá aumentando entre 2030 y 2100 a una tasa de 0,007 por año (0,59 % año−1, p < 0,05) y 0,010 por año (1,13 % año−1, p < 0,05) para el RCP4 .5 y escenarios RCP8.5, respectivamente (Fig. 3a). Como resultado, la deposición seca de NHx modelada muestra tendencias crecientes a una tasa de 0,011 kg N ha−1 año−2 (0,16 % año−1, p < 0,05) para RCP4.5 y 0,020 kg N ha−1 año−2 ( 0,30 % año−1, p < 0,05) para RCP8,5, respectivamente (fig. 3b). En consecuencia, con base en la deposición seca de NHx proyectada y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\), extrapolamos que la deposición húmeda de NHx muestra una tendencia descendente continua (Fig. 3c), mientras que la deposición total de NHx se mantiene estable ya que las emisiones de NH3 se mantienen constantes (Fig. 3d). Aunque la deposición total de NHx se mantiene casi estable en alrededor de 12–13 kg N ha−1 año−1 en el futuro, se espera que las amenazas a los ecosistemas naturales por la deposición de NHx aumenten en el futuro ya que el aumento proyectado en la deposición seca de NHx podría conducir a un mayor daño al crecimiento de las plantas en comparación con una cantidad similar de deposición húmeda de NHx12,13. Mientras tanto, el cambio de la partición de la deposición de NHx también afectará la calidad del aire16,54,55. Esto se debe a que el cambio de la partición de la deposición de NHx de la fase de partículas a la fase gaseosa reduciría en cierta medida la contaminación por partículas54. Sin embargo, el cambio de partición de la deposición de NHx aumentaría la vida útil de NHx, y esto puede facilitar el transporte de largo alcance de NHx, lo que puede afectar a otras regiones55.

a \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\); b deposición seca; c deposición húmeda; d depósito total.

A la luz de la importancia de la deposición seca de NHx para el ciclo del nitrógeno y los efectos ecológicos asociados, ampliamos nuestro análisis a los datos históricos de deposición de NHx en los EE. 2.1 y Nota Complementaria 4). Tendencias al alza consistentes para \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) modelado también ocurren en EE. UU. y Europa, independientemente de los cambios en el total, húmedo, y deposición seca de NHx (Fig. 11 complementaria). Específicamente, \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) aumentó a una tasa de 0,010 por año (2,05 % año−1, p < 0,05 ) en EE. UU. y 0,005 por año (1,19 % año−1, p < 0,05) en Europa. Aunque la deposición húmeda siguió siendo el mecanismo dominante para la eliminación de NHx en EE. UU. y Europa, la contribución de la deposición seca de NHx modelada a la deposición total de NHx aumentó en las últimas dos décadas, de ~30 % a ~35 % tanto para EE. UU. como para Europa. De manera similar a la estimación en China, extrapolamos que las variaciones del patrón de precipitación impulsadas por el cambio climático compensan el efecto de las emisiones de NH3 estables o decrecientes y aumentan la contribución de la deposición seca de NHx modelada a la deposición total de NHx en los EE. Nota 4).

Los resultados de los dos continentes adicionales sugieren además la importancia generalizada y creciente de la deposición seca de NHx impulsada por los patrones de precipitación resultantes del cambio climático global. Esto contrasta con estudios previos que sugieren una influencia relativamente pequeña del cambio climático, lo que puede deberse en parte a que solo consideraron cambios en la cantidad de precipitación, mientras que mostramos que los patrones de precipitación (intensidad y duración) juegan un papel mucho más importante en el cambio de Partición de deposición NHx19,20,21,22. La Figura 4 ilustra esquemáticamente cómo cambia la partición de la deposición de NHx bajo la influencia de las variaciones inducidas por el cambio climático en los patrones de precipitación. En vista de la aceleración del cambio climático global, se esperan lluvias ligeras menos frecuentes y eventos de lluvia consecutivos más frecuentes en la actualidad y en las próximas décadas. En particular, se proyecta que los eventos de lluvia extrema sean más frecuentes en el futuro, lo que fortalecerá aún más el cambio de la deposición de NHx de la forma húmeda a la seca. En consecuencia, se eliminará relativamente menos contenido de NHx de la atmósfera a través de la deposición húmeda, lo que dará como resultado un aumento continuo en la contribución de la deposición seca de NHx, lo que tendrá una serie de efectos secundarios en los ecosistemas naturales y la salud humana y la calidad del aire12,54,56 . Más importante aún, otros eventos climáticos extremos (p. ej., sequía y olas de calor) debido al cambio climático global debilitarán el crecimiento de las plantas y aumentarán su susceptibilidad a una mayor deposición seca de NHx en el futuro57.

El nitrógeno reducido atmosférico (NHx) se emite en forma de NH3 en gran medida por las actividades agrícolas (aplicación de fertilizantes nitrogenados y estiércol de ganado) y luego se deposita de nuevo en la superficie de la tierra a través de vías de eliminación secas y húmedas. Las emisiones de NH3, en combinación con las emisiones de los gases ácidos SO2 y NOx, pueden influir en la partición de la deposición seca y húmeda de NHx al afectar el equilibrio entre el NH3 gaseoso y el NH4+11,18 particulado. Más importante aún, como consecuencia del cambio climático, las tendencias globales en los patrones de precipitación, en particular las tendencias hacia lluvias ligeras menos frecuentes y lluvias consecutivas más frecuentes, cambian la partición de las fracciones de NHx depositadas secas y húmedas. Específicamente, esto conduce a una disminución de la deposición húmeda y un aumento de la deposición seca, lo que genera consecuencias ecológicas negativas, ya que la deposición seca de NHx en aumento continuo causa un mayor daño al crecimiento de las plantas en comparación con la misma unidad de deposición húmeda de NHx12,13.

Tenga en cuenta que los cambios en la deposición de NHx pueden reflejar la tendencia de la deposición total de nitrógeno hasta cierto punto, aunque en este estudio nos enfocamos solo en la partición de la deposición seca y húmeda de NHx sin analizar la deposición de NOy. Por ejemplo, la creciente importancia de la deposición de NHx en comparación con la deposición de NOy se puede inferir en función de la combinación de la deposición de nitrógeno húmedo medida históricamente y los datos de deposición de nitrógeno seco modelados que se muestran en Yu et al.16. Mirando hacia el futuro, la deposición de NHx dominará la deposición total de nitrógeno después de 2030, ya que se espera que las emisiones de NH3 superen las emisiones de NOx en ese momento (Figura complementaria 10), lo que sugiere que el papel de la deposición de NHx en la deposición de nitrógeno será más prominente, especialmente con el mantenimiento de un estricto control de las emisiones de NOx. Lamarque et al.58 también informaron que se proyectó que la deposición de nitrógeno aumentaría en ciertas regiones del mundo para fines del siglo XXI, especialmente en Asia, debido al aumento proyectado en las emisiones de NH3. En consecuencia, el control de las emisiones de NH3 sigue siendo la forma más eficaz y fundamental de reducir la deposición de NHx y de frenar su daño a los ecosistemas naturales y la salud humana, aunque la reducción de las emisiones de NH3 no puede controlar completamente la deposición de NHx, ya que estudios anteriores documentaron que la reducción por unidad de las emisiones de NH3 condujo a solo una mitigación del 60% al 80% de la deposición de NHx10,59. Sin embargo, el análisis en EE. UU. y Europa también destaca que los beneficios esperados de las reducciones de emisiones de NH3 en la deposición seca de NHx se ven disminuidos por los efectos del cambio climático. Por lo tanto, se requieren controles de emisión de NH3 más estrictos para lograr las reducciones deseadas en los niveles de deposición de NHx en el futuro20. Una proporción significativa de las emisiones de NH3 en China se puede atribuir a sus fuentes agrícolas, y mejorar la gestión del nitrógeno agrícola (p. ej., reducción de la aplicación de fertilizantes, almacenamiento cubierto de estiércol e implementación de la aplicación profunda de fertilizantes durante las temporadas de crecimiento) podría ser la forma más efectiva. enfoque para reducir las emisiones de NH3 de fuentes agrícolas en China hasta la fecha y en el futuro54,60,61.

Este estudio impulsa nuestro reexamen de la importancia de la deposición seca de NHx en el ciclo global del nitrógeno y la evaluación del ecosistema y plantea una necesidad urgente de mitigar la deposición de NHx frente al cambio climático global. Sin embargo, este estudio todavía está sujeto a cuatro incertidumbres y limitaciones principales (consulte más información en la Nota complementaria 7): (1) Las tendencias a largo plazo de la deposición seca de NHx son resultados modelados, que implican un mayor grado de incertidumbre que el NHx húmedo observado. deposición11,62,63. La velocidad de deposición (\({V}_{d}\)) es el contribuyente dominante a la incertidumbre de las simulaciones de deposición seca y podría afectar potencialmente la estimación del flujo de deposición de NHx seco34,35,36. Sin embargo, se utilizó \({V}_{d}\) específico del año en lugar de variable en el tiempo para estimar las tendencias a largo plazo de la deposición seca de NHx en este estudio, lo que podría introducir incertidumbres adicionales. (2) Los datos históricos de emisiones de NH3 se calcularon en base a datos de actividad bottom-up y factores de emisión estáticos, que no consideraron el efecto de la variabilidad meteorológica interanual64,65,66,67. Mientras que las emisiones de NH3 eran extremadamente sensibles al clima/tiempo68, se supone que la influencia de los patrones de precipitación inducidos por el cambio climático y otros factores meteorológicos (p. ej., la temperatura y la velocidad del viento) afectan los procesos de emisión de NH3, lo que también podría introducir incertidumbres adicionales. (3) El intercambio tierra/atmósfera de NH3 gaseoso es, de hecho, bidireccional y está controlado por una variedad de factores ambientales69,70,71. No obstante, debido a la dificultad de obtener parámetros de entrada detallados y ajustes empíricos a gran escala, el proceso de intercambio bidireccional de NH3 se ha incorporado solo en algunas de las CTM a escala regional y global (es decir, CMAQ, CAMX, GEM- MACH, y LOTOS-EUROS)35,36,72,73. Por lo tanto, la falta de consideración de esquemas de parametrización bidireccional afecta simultáneamente la estimación de las emisiones de NH3 y la deposición de NHx74,75,76 e introduce incertidumbres adicionales. (4) Además de los patrones de precipitación, el cambio climático global también puede afectar la partición de la deposición de NHx a través de otros aspectos, como la temperatura de la superficie, la radiación solar, la humedad relativa, la temperatura del suelo y las propiedades naturales de la superficie68,77,78. Sin embargo, las complejas interacciones de múltiples parámetros meteorológicos, a diferencia de sus efectos individuales en la partición de la deposición de NHx, dificultan aislar y cuantificar la importancia relativa de estos parámetros meteorológicos. Por lo tanto, la cuantificación de la partición de la deposición de NHx inducida por el cambio climático global todavía está sujeta a una gran incertidumbre y sigue siendo un gran desafío para toda la comunidad. Por lo tanto, es necesario desarrollar modelos dependientes del clima para una mejor cuantificación de la relación dinámica entre las emisiones de NH3, el clima/la meteorología y la deposición bajo el cambio ambiental global en el futuro77.

Tanto la deposición seca de NHx modelada anual como los datos de deposición húmeda de NHx medidos en China para el período de 1980 a 2015 se obtuvieron de Yu et al.16, que son los datos más completos y actuales sobre la deposición de NHx a largo plazo disponibles en China. La información general sobre las fuentes de los datos de deposición de NHx recopilados en China se ha resumido en la Tabla complementaria 1. Brevemente, los datos de deposición húmeda de NHx observados se obtuvieron de cuatro fuentes, incluidos (1) artículos publicados revisados ​​por pares examinados por Yu et al.16 , (2) la Red de Monitoreo de la Deposición Ácida en el Este de Asia (https://www.eanet.asia/, último acceso: 3 de enero de 2023), (3) la Red Nacional de Investigación de Ecosistemas de China (http://www.cnern .ac.cn/index.action, último acceso: 3 de enero de 2023), y (4) la Red Nacional de Monitoreo de Deposición de Nitrógeno establecida por la Universidad Agrícola de China72, con un total de 956 sitios de monitoreo.

Los flujos de deposición de NHx seco modelados se obtuvieron a partir de métodos inferenciales, que combinan concentraciones ambientales y velocidades de deposición seca (consulte la Nota complementaria 1 para la parametrización de la deposición de NH3 seco)5,79,80. El \({V}_{d}\) específico del uso de la tierra promedio recopilado de estudios previos se usó para calcular la deposición seca anual de NHx (Figura complementaria 12, consulte la Tabla de datos extendidos 4 en Yu et al.16). Específicamente, el modelo \({V}_{d}\) para 9 tipos de uso del suelo se derivó de Xu et al.11, quienes aplicaron el modelo GEOS-Chem junto con el esquema de Wesely81 y Zhang et al.82 para calcular \ ({V}_{d}\) para NH3 gaseoso y NH4+ particulado, respectivamente. \({V}_{d}\) modelado en el resto de los 5 tipos de uso de la tierra (es decir, desierto, tundra, agua, humedal y hielo) se estimó utilizando esquemas de parametrización similares a los utilizados en Xu et al.11 pero con diferentes marcas comunitarias (CMAQ, RegAMDS)83,84,85,86,87,88. Vale la pena señalar que el \({V}_{d}\) modelado en los 14 tipos de uso del suelo derivados de Yu et al.16 se basó originalmente en un método unidireccional, a excepción de Su et al.83, que utilizó un método de intercambio bidireccional de NH3 para calcular \({V}_{d}\) para NH3 gaseoso sobre desiertos.

Yu et al.16 promediaron la deposición anual de NHx durante 1980–2015 durante 6 períodos, incluidos 1980–1990, 1991–1995, 1996–2000, 2001–2005, 2006–2010 y 2011–201515. Por lo tanto, también promediamos las emisiones de precursores para los seis períodos correspondientes (consulte la Nota complementaria 2.3 para obtener información detallada sobre los datos de emisiones). Los datos de cada período se ajustaron con el año medio del período correspondiente para obtener las regresiones lineales. Posteriormente, se utilizó la pendiente de la regresión lineal para representar la tasa de cambio anual promedio. Luego se calculó la tasa de cambio anual relativa normalizando la tasa de cambio anual con el valor del primer período de tiempo en cada región.

La relación de respuesta entre la deposición de NHx y las emisiones de precursores se desarrolló sobre la base del modelo WRF-EMEP (el modelo de investigación y pronóstico del tiempo junto con el Programa Europeo de Monitoreo y Evaluación)32. La configuración y evaluación del modelo se presentan en la Nota complementaria 5. Se realizaron una serie de estudios de sensibilidad para cuantificar la respuesta de la deposición de NHx a las reducciones en SO2, NOx y NH3 por separado, así como SO2 + NOx + NH3 juntos. Los valores de reducción para las emisiones individuales se establecieron en 10%, 30%, 50%, 70% y 90%, respectivamente. Los resultados de sensibilidad muestran que la respuesta de la deposición regional de NHx a las reducciones de emisiones individuales es casi lineal. Esto es consistente con el estudio de Civerolo et al.19, que también reveló que la respuesta de la deposición global de nitrógeno a las emisiones fue casi lineal según seis modelos químicos troposféricos diferentes. Además, los resultados de sensibilidad también revelaron que el efecto de la variación de las emisiones de NH3 es mucho más importante que el de las emisiones de SO2 y NOx, que también se ha encontrado en estudios anteriores74,89. Por último, pero no menos importante, la respuesta a la co-reducción de SO2 + NOx + NH3 fue casi igual a la suma de las reducciones individuales de SO2, NOx y NH3. Por lo tanto, las variaciones totales en la deposición seca de NHx (ΔDry) y \({R}_{{\rm{NH}}x({\rm{dry/wet}})}\) (ΔRatio) causadas por las emisiones de precursores durante 1980–2015 se puede obtener utilizando la ecuación. (2):

Donde \({a}_{1}\), \({a}_{2}\) y \({a}_{3}\) son constantes, que indican las variaciones en la deposición seca de NHx y \( {R}_{{\rm{NH}}x({\rm{seco/húmedo}})}\) causado por la reducción por unidad de las emisiones de SO2, NOx y NH3, respectivamente, como se indica en la Tabla complementaria 2 \({\Delta {\rm{SO}}}_{2}\), \({\Delta {\rm{NO}}}_{x}\), y \({\Delta {\rm {NH}}}_{3}\) son los cambios en las emisiones de SO2, NOx y NH3 entre 1980 y 2015, respectivamente.

Todos los datos utilizados en este estudio están disponibles en el texto principal o en los materiales complementarios. Los enlaces para descargar los datos de NHx (es decir, la concentración ambiental, la concentración de precipitación y el flujo de deposición) se pueden encontrar en la Tabla complementaria 1. Los enlaces para descargar los datos históricos y previstos de emisiones antropogénicas y los datos meteorológicos se proporcionan en la Nota complementaria 2.

Realizamos simulaciones utilizando WRF v3.9.1 junto con el modelo EMEP rv4.17, que están disponibles gratuitamente en https://www2.mmm.ucar.edu/wrf/users/ (último acceso: 3 de enero de 2023) y https:/ /github.com/metno/emep-ctm (último acceso: 3 de enero de 2023), respectivamente.

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Descargar referencias

Este estudio fue apoyado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China (42121004, 42230701, 41905086, 41905107, 42077205 y 41425020), el segundo Programa de Investigación y Expedición Científica de la Meseta Tibetana (2019QZKK0604), el Proyecto de Fondo Especial para la Estrategia de Innovación Científica y Tecnológica de la provincia de Guangdong (2019B121205004), el proyecto AirQuip (información de alta resolución sobre la calidad del aire para políticas) financiado por el Consejo de Investigación de Noruega, el Centro de Innovación Colaborativa para el Cambio Climático, provincia de Jiangsu, China, y la plataforma informática de alto rendimiento de Jinan Universidad. Los autores agradecen al Dr. Huan Liu (Universidad de Tsinghua), al Dr. Lin Zhang (Universidad de Pekín), al Dr. Sayantan Sarka (Instituto Indio de Tecnología) y al Dr. Padmaja Krishnan (Universidad Nacional de Singapur) por sus valiosas sugerencias y mejoras al papel. Los autores desean agradecer a los cuatro revisores anónimos por sus comentarios constructivos.

Estos autores contribuyeron igualmente: Weihua Chen, Shiguo Jia.

Laboratorio Conjunto Guangdong-Hongkong-Macao de Innovación Colaborativa para la Calidad Ambiental, Instituto de Investigación Ambiental y Climática, Universidad de Jinan, Guangzhou, 510632, PR China

Weihua Chen, Xuemei Wang, Min Shao, Pengfei Yu, Ming Chang, Weiwen Wang y Jingying Mao

Escuela de Ciencias Atmosféricas, Laboratorio Clave de la Provincia de Guangdong para Estudios de Cambio Climático y Desastres Naturales, Universidad Sun Yat-sen, Guangzhou, 510275, PR China

Shiguojia

Universidad de Finanzas de Guangdong, Guangzhou, 510521, República Popular China

Wenhui Liao

Departamento de Ciencias del Sistema Terrestre, Universidad de California, Irvine, CA, 92697, EE. UU.

Alex Guenther

INRA, Agrocampus Ouest, UMR1069 Suelo Agro-hidrosistema Espacialización, 35042, Rennes, Francia

chris flechard

Laboratorio Clave de Restauración de Vegetación y Manejo de Ecosistemas Degradados, Jardín Botánico del Sur de China, Academia de Ciencias de China, Guangzhou, 510650, PR China

Buqing Zhong

Laboratorio Clave de Interacciones Planta-Suelo del MOE, Facultad de Recursos y Ciencias Ambientales, Universidad Agrícola de China, Beijing, 100083, PR China

Xuejun Liu

Facultad de Recursos y Medio Ambiente, Universidad de la Academia China de Ciencias, Beijing, 100049, PR China

guirui yu

Departamento de Ingeniería Química y Bioquímica, Universidad de Iowa, Iowa City, IA, 52242, EE. UU.

Gregorio Carmichael

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WHC, SGJ, XMW y MS concibieron el estudio y dirigieron el análisis. WHL ayudó con el procesamiento de datos de precipitación. BQZ, WWW y JYM ayudaron con el procesamiento de datos de deposición de amonio y emisiones. MC ayudó con la simulación del modelo EMEP. CF, AG, PFY, XJL, GRY y GC brindaron puntos de vista importantes sobre el estudio. Todos los coautores contribuyeron a mejorar el análisis y la interpretación.

Correspondencia a Xuemei Wang o Min Shao.

Los autores declaran que no hay intereses contrapuestos según lo definido por Nature Research, u otros intereses que puedan percibirse como una influencia en la interpretación del artículo.

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Reimpresiones y permisos

Chen, W., Jia, S., Wang, X. et al. La tendencia de las precipitaciones aumenta la contribución de la deposición reducida de nitrógeno seco. npj Clima Atmos Sci 6, 62 (2023). https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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Recibido: 06 julio 2022

Aceptado: 25 de mayo de 2023

Publicado: 07 junio 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41612-023-00390-7

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